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論文

分散型光学系を用いた時間分解X線吸収分光法によるRh金属微粒子触媒のCO酸化反応における自発振動現象の詳細観測

松村大樹; 木村優作*; 辻卓也; 水木純一郎*

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(5), p.296 - 299, 2023/11

https://doi.org/10.18957/rr.11.5.296

自発振動現象を起こすRh金属微粒子触媒上のCO酸化反応について、分散型光学系による時間分解X線吸収分光法を用いた研究を実施した。定常ガスを一定温度で導入して、触媒反応の振動現象が起こっている最中のRh金属微粒子の構造変化について、1Hz程度のフレームレートで詳細観測した。触媒反応生成物であるCO $_{2}$ 濃度の時間変化とX線吸収分光法によるRh金属微粒子構造の時間変化とを比べると、両者は強く相関していることが見て取れた。振動構造の様式には、Rhの平均価数変化は階段状のものである一方CO $_{2}$ の生成量はパルス状の変化であるという違いがあり、これは金属Rh表面で短時間のみ吸着COが無い状態が実現されるという考えで解釈できた。

論文

Radiochemical reactions between tritium oxides and carbon monoxide

洲亘; 大平茂; 鈴木卓美; 西正孝

Fusion Engineering and Design, 70(2), p.123 - 129, 2004/02

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2003.09.001

被引用回数：14 パーセンタイル：66.09(Nuclear Science & Technology)

核融合炉では、真空容器からの排ガス中でトリチウムに起因した放射化学反応が想定され、排ガス処理の観点から注意が必要である。本研究では、酸素ベーキング時に重要な反応となる窒素でバランスした酸化トリチウム(T $_{2}$ O/T $_{2}$ O $_{2}$ )とCOとの反応をレーザーラマン分光法とフーリエ変換赤外分光法を用いて連続的に観測するとともに、生成物(ガス相,凝縮相)の成分を質量分析器で測定した。一酸化炭素の消費はほぼ一次の式に従い、その速度定数は0.02day $^{-1}$ であった。一方、CO $_{2}$ の生成は複雑な挙動を示し、その速度常数は初期の2day $^{-1}$ から0.02day $^{-1}$ までに減少した。反応開始後49日の質量分析結果では、ガス相にはおもにバランスガスの窒素と生成した二酸化炭素が存在し、凝縮相にはトリチウム水が主成分として存在することがわかった。なお、T $_{2}$ -CO系で見られる有機系の凝縮性生成物は検出されなかった。

報告書

Stable isotope ratios of the atmospheric CH $_{4}$ , CO $_{2}$ and N $_{2}$ O in Tokai-mura

Porntepkasemsan, B.*; 安藤麻里子; 天野光

JAERI-Data/Code 2000-032, 43 Pages, 2000/11

JAERI-Data-Code-2000-032.pdf:2.88MB

本報告書は、環境条件の異なる東海村内数地点において、大気中CH $_{4}$ ,CO $_{2}$ ,N $_{2}$ Oの炭素,酸素,窒素安定同位体比を測定した結果及び考察をまとめたものである。 $^{13}$ CH $_{4}$ , $^{13}$ CO $_{2}$ , $^{15}$ N $_{2}$ Oの季節変動は、東海村の4か所のサンプリング地点とコントロールサイト1地点で調べられた。これらの測定により得られたデータは、上記3つの大気中微量ガスの環境中挙動研究に役立てることができる。安定同位体比の測定は、安定同位体比質量分析装置を用いて行われた。1999年の稲栽培時期に水田において測定したこれらのガスの安定同位対比は、明瞭な季節変動を示し、施肥や湛水、排水、収穫等の作業と関連している。より進んだ研究のためには、稲の有機物中炭素の $^{13}$ Cの測定が必要である。

論文

A Method of decomposing carbon dioxide for fixation of carbon-14

桜井勉; 八木知則; 高橋昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 35(1), p.76 - 81, 1998/01

https://doi.org/10.3327/jnst.35.76

被引用回数：3 パーセンタイル：31.9(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料溶解時、燃料中の炭素-14( $^{14}$ C)は $^{14}$ CO $_{2}$ としてオフガス中に移行する。捕集した $^{14}$ CO $_{2}$ を炭素(C)に還元して長期貯蔵を図るため、極超短波放電下でCO $_{2}$ と水素(H $_{2}$ )を反応させ、Cに分解する条件を求めた。外径6mmの石英管(長さ10cm)を2本直列に繋ぎ、1:3のCO $_{2}$ -H $_{2}$ 混合ガス(初期圧0.67kPa)を線速度3cm/sで流しながら、2450MHz電源から出力40Wで極超短波を供給し放電させた。その結果、第1放電管でCO $_{2}$ COの反応が進み、第2放電管でCOCの反応が進んで炭素が析出してくることがわかった。約5mgC/cm $^{2}$ -表面の割合で炭素を析出させることができる。さらに析出炭素量を増加させる工夫が必要であるが、この方法が技術的に可能なことを確認した。

論文

Reactions of sulfur dioxide with ammonia; Dependence on oxygen and nitric oxide

広田耕一; J.Maekelae*; 徳永興公

Industrial & Engineering Chemistry Research, 35(10), p.3362 - 3368, 1996/00

https://doi.org/10.1021/ie950560k

被引用回数：17 パーセンタイル：72.47(Engineering, Chemical)

SO $_{2}$ とNH $_{3}$ の反応へのO $_{2}$ (0-20%)及びNO(0-300ppm)の影響について、反応温度40-60 $^{circ}$ Cの範囲で実験を行った。その結果、O $_{2}$ 及びNOはこの反応を促進することが分かった。また、FT-IRによる反応生成物の分析結果より、O $_{2}$ 及びNOはSO $_{2}$ を酸化し、肥料として使用可能な(NH $_{4}$ ) $_{2}$ SO $_{4}$ 、すなわち硫安の生成も促進することが分かった。反応開始温度はO $_{2}$ またはNOの存在下では、それらの濃度が高い程高温側へシフトすることも確認された。反応により生成するエアロゾルは反応温度が低い程、すなわちSO $_{2}$ とNH $_{3}$ の反応が進む程、その量及び粒径は多くそして大きくなったが、エアロゾルとして除去されたSO $_{2}$ はほんの数%であり、残りは反応容器表面に吸着した。

論文

Beta-decay induced reaction studies of tritium by laser raman spectroscopy; T $_{2}$ -CO system

大平茂; 中村博文; 奥野健二; Taylor, D. J.*; Sherman, R. H.*

Fusion Technology, 28(3), p.1239 - 1243, 1995/10

核融合炉施設においてトリチウムのベータ崩壊によって引き起こされる、プロセス中あるいは環境中のガスとの自己触媒的反応に関するデータは、安全評価のうえで重要となるが、ほとんど得られていない。日本原子力研究所のTPL及び米国ロスアラモス研究所のTSTAでは、プロセスガスのその場分析に応用しているレーザーラマン分光法を用いてトリチウムの自己触媒的反応の研究を進めている。本報告では反応性の高い一酸化炭素との反応に関して述べた。COとT $_{2}$ を1:1に混合すると石英性ラマンセル内に約1時間半後に細粒状の固体反応生成物が出現した。この生成物のラマンスペクトルからは反応生成物を固定できなかったが、残留ガス分析の結果この生成物の原素組成はC:T:O=1.4:3.0:1.0となっていることが判明した。

論文

円管内混合気体層流における黒鉛酸化時の物質伝達

小川益郎

日本原子力学会誌, 35(3), p.245 - 252, 1993/03

https://doi.org/10.3327/jaesj.35.245

被引用回数：13 パーセンタイル：76.59(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉における一次冷却系配管破断事故に関連した円管内混合気体層流における黒鉛酸化時の物質伝達に関する実験・数値解析について報告する。実験では、入口レイノルズ数を16から320の範囲で、黒鉛温度を600から1050 $^{circ}$ Cの範囲で、入口酸素質量分率を10から50%の範囲で変化させた。IG-110とPGX黒鉛材を用いた。熱・物質伝達のアナロジーが成り立つ場合の物質伝達率より実験値は小さな値を示した。数値解析結果から、壁からの吹き出し流れの効果によってこの物質伝達特性を説明できた。また、黒鉛の酸化と一酸化炭素の燃焼反応を考慮した一次元解析により、一酸化炭素および二酸化炭素の生成量をほぼ予測できた。

論文

Laser-induced reduction of CO $_{2}$ in the presence of CH $_{4}$

杉本俊一*; 清水雄一; 鈴木伸武

Chem. Express, 8(7), p.451 - 454, 1993/00

炭酸ガスにメタンの存在下でArFレーザー光(193nm,260mJ/pulse,50Hz)を照射すると、主生成物として一酸化炭素が、微量生成物としてエタン、プロパンおよびブタンが生成し、炭酸ガスの還元が著しく促進されることを見出した。一酸化炭素の生成量はメタン濃度の増加と共に急激に増加し、メタン濃度がおよそ15mol%で最大になった。この時の量子収率は0.25であり、炭酸ガスのみの照射のときの約6倍であった。一方、エタンの生成量はメタン濃度がおよそ50mol%で最大になった。さらに、メタン濃度がおよそ35mol%以上で、プロパンおよびブタンが生成した。炭酸ガスのArFレーザー光分解によって一酸化炭素と共に生成するO原子がメタンによって効率よく捕獲されるために、レーザー光照射による炭酸ガスの還元反応が有効に進行すると結論した。

論文

Laser-induced reaction of CO-CH $_{4}$ gaseous mixture

杉本俊一*; 清水雄一; 鈴木伸武

Chem. Express, 8(9), p.789 - 792, 1993/00

一酸化炭素とメタンの混合気体にArFレーザー光(193nm,270mJ/パルス,50Hz)を室温で照射すると、主生成物としてエタンが、副生成物としてプロパン、エチレンおよび含酸素化合物であるアセトアルデヒドが生成することを見出した。これらの生成量はいずれもメタンの含量の増加と共に増加し、メタンの含量がおよそ73mol%で最大になった。この時の量子収率はそれぞれエタン:0.26,プロパン:0.02,エチレン:0.01およびアセトアルデヒド:0.04であった。これらの生成機構について考察した。その結果、一酸化炭素とメタンとの反応によって生成するアセトアルデヒドはArFレーザー光の照射下で分解されることを明らかにした。

論文

Endowment with the wettability on the surface of tetrafluoroethylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer by excimer laser irradiation

岡田淳*; 根岸靖雄*; 清水雄一; 杉本俊一*; 西井正信; 河西俊一

Chemistry Letters, 1993, p.1637 - 1638, 1993/00

溶融成型が可能なフッ素樹脂であるテトラフルオロエチレン-パーフルオロアルキルビニルエテール共重合体(PFA)表面への親水性付与を目的として、ArFレーザー光照射によるPFAの表面化学反応を調べた。その結果、一酸化炭素を溶解した水中でPFAフィルムをArFレーザー光照射(208J/cm $^{2}$ )すると、PFAフィルムの水に対する接触角は未照射の時の106度から34度まで著しく減少し、親水性が大幅に改善できることを見い出した。照射によりPFA表面の元素比O/Cは未照射の場合に比べて4倍に増加するが、一方F/Cは1/3に減少した。なお、酸素を溶解した水中及び大気中でArFレーザー光を照射しても、親水性はほとんど改善されなかった。これらの結果から、PFAフィルムの親水性の改善には、フィルム表面のF原子の脱離およびカルボニル基のような極性基の生成が大きく関与していることが明らかになった。

論文

Basic experiments during loss of vacuum event(LOVE) in fusion experimental reactor

小川益郎; 功刀資彰; 関泰

Journal of Fusion Energy, 12(1-2), p.77 - 81, 1993/00

https://doi.org/10.1007/BF01059359

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

核融合実験炉において、真空容器の破損によって真空破断事象(LOVE)が生じると、真空容器内外の圧力が均圧した後に、黒鉛酸化のような化学反応や置換流れが起きる。この黒鉛酸化によって、黒鉛中のトリチウムや可燃性の一酸化炭素が放出される。破断口を通して置換流れがこれらの物質を真空容器外へ運び出す。安全評価・解析を行う上で、このような置換流れや黒鉛酸化の基礎的な現象を把握しておくことは重要である。そこで、置換流量を調べるための置換流れの実験及び一酸化炭素の燃焼速度を調べるための黒鉛酸化実験を行なった。これらの実験結果は、既存の式で予測できなかった。また、本実験結果は、現在製作中の真空破断実験装置に反映される。さらに、LOVEの次の実験装置も計画中である。

報告書

Experiments on mass transfer in a natural convection of high temperature gas mixture with graphite corrosion due to air ingress

B.Han*; 小川益郎; 江森恒一; 菱田誠

JAERI-M 92-167, 124 Pages, 1992/11

JAERI-M-92-167.pdf:3.66MB

高温ガス炉の配管破断事故時の熱流動特性をより高精度で予測するため、空気侵入による高温での黒鉛腐食を伴なった混合ガスの自然対流中における物質伝達に関する実験を行った。多流路試験部は、全体に逆U字型をしている。逆U字流路の片側は、それぞれ並行な、二本の高温の黒鉛製流路と一本の低温の金属製流路からなっている。出入口における酸素、一酸化炭素、二酸化炭素のモル分率、黒鉛管の腐食厚さ、流量配分などを1200 $^{circ}$ C以下の黒鉛流路の様々な温度条件下で測定した。これらの結果からシャーウッド数と黒鉛流路入口からの無次元距離との関係を得た。本実験条件では、出口における一酸化炭素のモル分率の最大値は0.25%であり、得られたシャーウッド数は、熱・物質伝達のアナロジーを仮定して得られる値より小さかった。

論文

一酸化炭素キャリヤーガス法による酸化リチウム中の不純物水素の迅速定量

星野昭; 磯修一; 伊藤光雄

分析化学, 33(4), p.226 - 228, 1984/00

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.33.4_226

一酸化炭素キャリヤ中で酸化リチウム試料を390 $^{circ}$ Cで15分間加熱し、不純物水素を水素ガスの形で抽出し、熱伝導度形ガス検出器で定量する方法を確立した。この方法によれば試料500mgを用いて0.002%以上の水素を20分で定量することができる。

論文

Method to assess the equilibrium MO $_{x}$ -'MC $_{y}$ '-C-CO; The system ZrO $_{2}$ -'ZrC'-C-CO

小川徹

J.Chem.Eng.Data, 27(2), p.186 - 188, 1982/00

https://doi.org/10.1021/je00028a026

被引用回数：4 パーセンタイル：54.93(Thermodynamics)

系MO $_{x}$ -'MC $_{y}$ '-C-COの平衡を評価する方法を提示した。一例として、ZrO $_{2}$ -'ZrC'-C-CO系を評価した。平衡CO圧としてlog Pco,torr=11.5-16580/Tを採った。同Pcoに第3法則を適用して、ZrC1.00の?Hf°,298を-49.5kcalと求め、燃焼カロリメータによって測定された値との一致を得た。

論文

放射線法によるC $_{1}$ 化学

大島裕之助; 畑田元義; 永井士郎

C $_{1}$ 化学技術総合資料集, p.544 - 556, 1981/00

放射線反応によるC $_{1}$ 化学の研究について文献を中心に解説を行った。CO/H $_{2}$ およびCH $_{4}$ の放射線化学反応の研究は1926年のLindによる研究にはじまり、その後数多くの研究がなされており、また反応機構についてもいくつかの提案がある。これらについて説明を行ったのち、大阪研究所で行われたCO/H $_{2}$ 混合気体、触媒存在下のCO/H $_{2}$ 混合気体、およびCH $_{4}$ の放射線化学反応、とくにC $_{1}$ 化学に関連して生成物とその生成条件について詳細に述べた。

論文

Radiation treatment of exhaust gases, 6; Effects of CO and H $_{2}$ on the removals of NO and NO $_{2}$ in the moist mixture of O $_{2}$ and N $_{2}$

徳永興公; 西村浩一; 鈴木伸武; 鷲野正光

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 30(1), p.19 - 23, 1979/00

https://doi.org/10.1016/0020-708X(79)90092-9

NOおよびNO $_{2}$ を水、酸素、窒素の混合ガス中において1.5MeVの電子線を用いて120 $^{circ}$ Cで照射した。このときのNOやNO $_{2}$ の除去に対するH $_{2}$ やCOの効果を調べた。NO-H $_{2}$ O-O $_{2}$ -N $_{2}$ 混合ガスの場合においては、NOの除去およびそれにともなうNO $_{2}$ の生成はCOやH $_{2}$ の添加によっていちじるしく促進された。しかし、CO $_{2}$ の添加によっては影響されなかった。NO $_{2}$ -H $_{2}$ O-O $_{2}$ -N $_{2}$ 混合ガスの場合、NO $_{2}$ の除去はCOの添加によっていちじるしく抑制され、COが1.5%以上においては抑制の程度は変らなかった。NOやNO $_{2}$ の除去に対するこのようなCOの効果は、COがOHラジカルと反応し、H原子を生成するために生じるものと考えられる。

報告書

線による水素と二酸化炭素の反応の温度依存性

三井光; 清水雄一

JAERI-M 7993, 35 Pages, 1978/12

JAERI-M-7993.pdf:1.26MB

温度30 $^{circ}$ Cにおけるゲージ圧9.0kg/cm $^{2}$ のモル比4:1の水素と二酸化炭素の混合気体に、50~450 $^{circ}$ Cの温度範囲において、線量率8.3410 $^{5}$ rad/hrのコバルト-60からのr線を20Mrad照射した。観測された主な生成物は、一酸化炭素、メタン、およびエタンである。熱化学反応による生成量を補正した一酸化炭素、メタン、およびエタンの100 $^{circ}$ Cにおける生成のG値は、それぞれ0.24、0.25、および0.03であるが、450 $^{circ}$ Cでは、それぞれ27.7、2.1、および1.9に増加する。200 $^{circ}$ C以下の温度におけるこれらのG値の活性化エネルギーは、それぞれ4.8、0.0、および0.0kcal/molであるが、250 $^{circ}$ C以上では、それぞれ11.3、6.7、および15.7kcal/molの活性化エネルギーを与える。一酸化炭素、メタン、およびエタンの生成のG値の活性化エネルギーが変化する境界温度は、それぞれ240、221、および239 $^{circ}$ Cと推定された。以上の結果について考察した。

論文

Thermodynamic assesment of the HTGR fuel system Th-U-C-O

宇賀神光弘; 柴是行

Journal of Nuclear Materials, 74(3), p.354 - 357, 1978/03

https://doi.org/10.1016/0022-3115(78)90375-6

被引用回数：0

高温ガス炉燃料系Th-U-C-O内の3相平衡〔(ThU)O $_{2}$ +〔ThU〕C $_{2}$ +C〕を熱力学的に解析し、KFAで開発された燃料タイプ(ThU)C $_{2}$ 添加(ThU)O $_{2}$ 粒子についてそのCO内圧並びに(ThU)O $_{2}$ と(ThU)C $_{2}$ へのUの分配を評価した。その結果、CO内圧は2000kにおいて0.1気圧以下であり(無添加核では数百気圧に達する)、炭化物添加の効果が熱力学的計算によって裏付けられた。更に重要な知見として核分裂性ウランは(ThU)C $_{2}$ に富化されることが明らかとなった。例えば、粒子のU/(Th+U)比が0.1のとき(ThU)O $_{2}$ に3%(ThU)C $_{2}$ を添加した場合、前者の(Th+U)中のU濃度が7%であるに対して後者のそれは95%である。

論文

一酸化炭素キャリヤーガス法による水酸化リチウム中の水素の定量

星野昭

分析化学, 26(5), p.333 - 337, 1977/05

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.26.333

アルカリ金属の水酸化物が一酸化炭素と反応して炭酸塩になる際、水酸基として存在している水素が水素ガスとして放出される。この反応に着目し、一酸化炭素をキャリヤーガスにする水素定量法をつくり、水酸化リチウムに適用した。水素の抽出曲線は反応管の形状、加熱温度、試料量によって影響されることがわかった。本法によって水酸化リチウム試料中の水素を定量した結果は3.500.06wt%、相対標準偏差1.7%(n=5)であった。

論文

Radiation effects on Fischer-Tropsch syntheseis

畑田元義; 松田光司

Int.J.Radiat.Phys.Chem., 10(3), p.195 - 197, 1977/03

Fischer-Tropsch反応に対する高線量率電子線照射効果の研究を行った。250 $^{circ}$ Cに加熱した鉄系触媒にH $_{2}$ とCOとの混合気体を流し、電子線照射下(110 $^{6}$ rad/sec)あるいは非照射下で反応ガスの分析を行った。触媒はFe:Cu:珪操 (4:1:5 重量比)のもので硝酸塩より作ったものである。非照射250 $^{circ}$ Cの場合に比べると照射により炭化水素、CO $_{2}$ の生成量はほぼ5倍に増加し、生成物中の飽和炭化水素、低級炭化水素の収量が増加した。非照射で反応温度を350 $^{circ}$ Cとした場合、これらの生成量はほぼ3倍となったが、飽和炭化水素がとくに増加することは認められなかった。